La série se déroule quatre ans après les événements de Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, au cours desquels la fille magique Nanoha Takamachi a sauvé et adopté une jeune fille nommée Vivio, qui est la réincarnation du Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Après avoir entamé sa quatrième année d'école primaire, Vivio reçoit son propre appareil d'intelligence, Sacred Heart, et acquiert le pouvoir de se transformer en utilisant son mode adulte Sankt Kaiser. Elle rencontre bientôt une fille nommée Einhart Stratos qui, comme Vivio, est le descendant d'un autre dirigeant de Sankt Kaiser, Claus GS Ingvalt. Alors qu'Einhart devient déterminé à prouver que son style de combat est le plus fort, Vivio se lie d'amitié avec elle et, avec ses amis, participe à un tournoi d'arts martiaux où ils se battent contre divers adversaires magiques et en apprennent plus sur leurs vies passées.
